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目录1

第一章　催化裂化生产清洁汽油组分的反应化学和催化材料科学基础1

1.1　环境保护与车用清洁燃料1

1.1.1　环境保护和车用燃料的绿色化1

1.1.2　车用清洁燃料规格标准4

1.1.3　清洁汽油生产的现状与目标5

1.2　催化裂化汽油中烯烃的生成和转化的反应化学10

1.2.1　催化裂化汽油烯烃的生成和转化机理10

1.2.2　调变烯烃反应化学的催化材料设计15

1.2.3　调变烯烃反应化学的反应条件研究25

1.3　催化裂化汽油中硫化物的生成及转化的反应化学28

1.3.1　硫化物与催化材料相互作用的分子模拟研究29

1.3.2　降低催化裂化汽油硫含量的催化材料结构设计41

1.3.3　降硫反应条件及反应工程的研究58

1.4　基于催化裂化过程反应化学区分裂化与转化双反应区的新观念65

1.4.1　催化裂化反应化学65

1.4.2　裂化和转化两个反应区的概念69

1.4.3　裂化反应选择性高度可控与MIP工艺的广泛适应性72

1.4.4　两个反应区概念的验证及应用75

1.5　生产清洁汽油组分的催化材料新结构研究81

1.5.1高热稳定性和水热稳定性介孔分子筛的合成81

1.5.2　新型大孔分子筛催化剂的合成与造孔工程89

1.5.3　部分新结构催化材料的裂化性能研究94

参考文献99

第二章　催化合成异构烷烃的新反应工程与强酸材料106

2.1　前言106

2.2　异构烷烃与烯烃烷基化反应的催化反应工程109

2.2.1固体酸烷基化反应的催化化学110

2.2.2　异丁烷分子间的自烷基化反应123

2.3　离子液体的合成、表征及在烷基化反应中的规律研究131

2.3.1离子液体的制备及表征132

2.3.2　红外光谱探针法测定离子液体的酸性性质135

2.3.3　离子液体催化异丁烷与丁烯烷基化反应的研究141

2.3.4　含羧酸基团酸性离子液体的合成研究143

2.4　复合型强酸催化材料的合成、表征及其在烷基化反应中的应用144

2.4.1　复合型强酸催化材料145

2.4.2　有机-无机复合酸催化材料149

2.5　SO？/ZrO2固体超强酸催化C5/C6烷烃异构化反应151

2.5.1水热法制备纳米超细晶粒So？/ZrO2固体超强酸催化剂152

2.5.2　纳米超细晶粒SO？/ZrO2固体超强酸催化的C5/C6异构化反应165

参考文献169

第三章　催化加氢脱硫机理与新催化脱硫材料173

3.1　前言173

3.2　催化加氢脱硫反应机理的研究174

3.2.1　加氢脱硫反应化学174

3.2.2　含硫模型化合物加氢脱硫反应机理研究181

3.2.3　加氢脱硫机理的分子模拟研究197

3.2.4高性能加氢脱硫催化剂的设计与研制201

3.3　烯烃骨架异构化与清洁汽油生产205

3.3.1　分子筛结构的影响205

3.3.2　分子筛酸性的影响207

3.3.3　分子筛表面改性的影响209

3.3.4离子交换的影响212

3.3.5　晶粒大小的影响213

3.3.6　烯烃异构化反应机理的讨论214

3.3.7　催化裂化轻汽油异构化反应215

3.4　新型加氢精制催化材料——过渡金属氮化物、碳化物和磷化物216

3.4.1　过渡金属氮化物、碳化物216

3.4.2　过渡金属磷化物231

参考文献241

第四章　微生物脱硫246

4.1　概述246

4.1.1　微生物专一性脱硫246

4.1.2　专一性脱硫微生物的柴油脱硫研究248

4.2　微生物脱硫机理248

4.2.1　专一性脱硫菌的分离与鉴定248

4.2.2　微生物脱硫过程中的产物分析255

4.2.3　红平红球菌LSSE8-1的培养及其对二苯并噻吩中硫元素脱除的影响257

4.2.4　脱硫菌R-8的生长及其生物降解水中二苯并噻吩259

4.2.5　水相介质对有机相微生物脱硫的影响260

4.2.6　硫源对小球诺卡氏菌R-9的生长和脱硫活性的影响263

4.2.7　德氏假单孢菌R-8对DBT、4,6-DMDBT的脱硫265

4.3　微生物脱硫的分子生物学267

4.3.1红平红球菌LSSE8-1脱硫代谢及其相关脱硫基因的比较267

4.3.2　专一性脱硫菌脱硫活性比较与基因保守性研究271

4.3.3　脱硫动力学277

4.4　生物脱硫过程强化278

4.4.1　磁性PVA载体固定化微生物及其在微生物脱硫中的应用278

4.4.2　表面活性剂对微生物脱除柴油中有机硫的影响282

4.4.3　P.delafieldii R-8脱除催化加氢柴油中含硫化合物的研究285

4.4.4　吸附-生物脱硫原位耦合——赋磁性细胞289

4.4.5　吸附-生物脱硫原位耦合——表面吸附γ-Al2O3纳米颗粒的细胞291

4.4.6　德氏假单孢菌R-8柴油脱硫292

参考文献293

第五章己内酰胺绿色合成过程研究和反应工程298

5.1前言298

5.2　环己基过氧化氢非均相催化分解制备环己酮（醇）反应过程299

5.2.1　含铬分子筛的合成和表征300

5.2.2　Cr-Si分子筛催化CHHP分解反应301

5.2.3　钯／炭负载型催化剂的制备304

5.2.4　钯／炭催化剂催化CHHP加氢分解反应304

5.3　环己酮氨肟化制备环己酮肟314

5.3.1　新型空心钛硅分子筛的合成、表征与性能测试314

5.3.2　环己酮氨肟化反应体系钛硅分子筛的失活规律318

5.3.3　环己酮氨肟化反应过程分子筛硅溶解的抑制320

5.3.4　环己酮氨肟化过程失活催化剂的再生323

5.4　环己酮氨肟化与过氧化氢生产过程的集成与强化325

5.4.1　新型反应萃取技术-蒽醌法过氧化氢生产中的氧化-萃取集成325

5.4.2　环己酮氨肟化反应与过氧化氢生产的集成336

5.5　环己酮肟气相Beckmann重排催化反应过程343

5.5.1　分子筛的合成、改性与表征344

5.5.2　催化剂制备工艺及方法345

5.5.3固定床环己酮肟气相Beckmann重排反应346

5.5.4　环己酮肟气相Beckmann重排反应化学348

5.6　磁稳定床反应器己内酰胺加氢精制新反应工程352

5.6.1　磁稳定床反应器己内酰胺加氢精制353

5.6.2　磁稳定床反应器中己内酰胺加氢精制宏观动力学和数学模型354

参考文献359

6.2　苯与烯烃烷基化反应固体酸催化剂的制备与表征363

6.2.1负载杂多酸纳米粒子的制备与表征363

6.1　前言363

第六章　苯与烯烃原子经济反应的固体酸催化剂和反应工程363

6.2.2　分子筛催化剂373

6.3　苯与乙烯合成乙苯固体酸催化剂及其应用384

6.3.1　实验原料、设备与方法384

6.3.2负载磷钨酸催化剂的酸性与催化性能385

6.3.3　磷钨酸和负载磷钨酸与分子筛催化剂催化性能的比较389

6.4　苯与丙烯合成异丙苯393

6.4.1用于异丙苯合成的负载杂多酸催化剂的制备与表征393

6.4.2　负载杂多酸催化剂的催化性能397

6.4.3负载磷钨酸催化剂催化苯与丙烯液相烷基化的反应动力学399

6.5　苯与长链烯烃烷基化合成长链烷基苯407

6.5.1　杂多酸催化剂与分子筛催化剂性能比较408

6.5.2负载杂多酸催化剂上苯与长链烯烃烷基化的本征反应动力学410

6.5.3　负载杂多酸催化剂的失活机理413

6.5.4　延长催化剂单程寿命的措施416

6.5.5　催化剂的再生方法417

6.6　苯与烯烃烷基化的悬浮催化蒸馏419

6.6.1　悬浮催化蒸馏420

6.6.2　悬浮催化蒸馏的反应工程原理420

6.6.3　模型的验证423

参考文献429

第七章　芳烃官能团化的绿色化学433

7.1　芳香烃清洁硝化反应的研究433

7.1.1　含氟长碳链稀土金属磺酸盐催化的芳香烃硝化反应433

7.1.2　在氟碳相中的清洁硝化反应436

7.1.3　复合及负载型催化剂的合成及其在清洁硝化反应中的应用439

7.1.4　苯酚类化合物的清洁硝化反应440

7.2.1　苯甲基卤代物的清洁氧化反应研究447

7.2　芳香烃类化合物清洁氧化反应的研究447

7.2.2　在分子氧气存在下苄氯或苄溴的三苯基膦盐的清洁偶联反应448

7.3　芳香酮的绿色还原反应450

7.3.1高分子负载催化剂的制备及表征451

7.3.2　高分子负载催化剂催化的硼烷对芳香酮的不对称还原454

7.3.3高分子负载催化剂催化NaBH4/Me3SiCl（BF3·OEt2）体系对芳香酮的还原457

7.3.4高分子负载催化剂催化NaBH4/Me3SiCl体系对β-砜基芳香酮的还原459

7.3.5　高分子负载催化剂催化NaBH4/Me3SiCl体系对α-芳香酮酸酯的还原461

7.3.6高分子负载催化剂的循环利用与未负载催化剂性能比较463

7.3.7高分子负载催化剂催化杂环芳酮的还原反应465

参考文献468

第八章　水溶性铑-膦络合物催化烯烃氢甲酰化反应的催化化学470

8.1　两相反应的烯烃氢甲酰化催化剂体系设计470

8.1.1水溶性铑-膦络合物-阳离子表面活性剂体系471

8.1.2　分子自组装催化体系472

8.2　分子自组装催化体系中的烯烃氢甲酰化——混合表面活性剂和双子表面活性剂的助催化作用473

8.2.1混合表面活性剂水溶液的物理性质研究474

8.2.2　混合胶束组成对1-十二烯氢甲酰化反应的影响476

8.2.3　双子（gemini）表面活性剂的合成和性能表征477

8.2.4　双子表面活性剂对水溶性两相体系中长链烯烃氢甲酰化反应的促进作用480

8.3　分子自组装催化体系中的烯烃氢甲酰化反应——双长链表面活性剂的助催化作用484

8.3.1双长链表面活性剂的合成和性能表征485

8.3.2　双长链表面活性剂水溶液中的烯烃氢甲酰化反应485

8.4　膦配体氧化对催化反应的影响489

8.4.1　TPPTS氧化物对催化性能的影响489

8.4.2TPPTS/Rh比恒定时OTPPTS浓度变化的影响491

8.4.3OTPPS对烯烃氢甲酰化反应影响的机理492

8.5.1乙烯氢甲酰化合成丙醛493

8.5　高选择性铑-膦复合催化剂体系研究493

8.5.2　1-丁烯氢甲酰化合成正戊醛494

8.5.3　1-十二烯氢甲酰化合成正十三醛495

8.6　新型水溶性含膦配体的制备、表征及其在催化烯烃氢甲酰化中的应用496

8.6.1　水溶性／两亲性膦配体的制备和结构表征496

8.6.2　两亲性膦配体在高碳烯烃氢甲酰化中的胶束效应498

8.7　纳米硅胶负载型水溶性铑-膦配合物催化剂502

8.7.1　纳米硅胶负载型水溶性铑-膦配合物的催化性能502

8.7.2　纳米硅胶负载型水溶性铑-膦配合物的结构506

8.8　离子液体中水溶性铑配合物氢甲酰化催化性能的研究507

8.8.1离子液体中水溶性铑-膦配合物的结构507

8.8.2离子液体中水溶性铑配合物的氢甲酰化催化性能508

8.8.3离子液体中水溶性铑-膦配合物催化剂的相分离512

8.8.4　固载化离子液体配合物氢甲酰化催化剂513

参考文献514

第九章　新催化材料和化工过程强化——非晶态合金催化剂／磁稳定床反应器519

9.1　非晶态合金催化材料520

9.1.1非晶态合金催化剂简介520

9.1.2　非晶态合金催化剂的制备522

9.1.3　急冷非晶态镍合金催化剂的制备规律研究524

9.1.4　急冷非晶态合金催化剂的热稳定性535

9.1.5　非晶态合金催化剂的催化活性中心性质与催化特性539

9.2　磁稳定流化床反应器551

9.2.1　磁稳定流化床简介551

9.2.2　液固两相磁稳定床流体力学特性研究558

9.2.3　工业规模磁稳定流化床反应器567

9.3　非晶态合金催化剂及强化单元过程应用569

9.3.1非晶态合金催化剂在不饱和有机化学物加氢中应用实例569

9.3.2　非晶态合金催化剂在化工过程单元中应用实例571

9.4　展望592

参考文献593

第十章　超临界态促进烃类转化反应的化学热力学与动力学599

10.1前言599

10.1.1　超临界流体的基本概念599

10.1.2　超临界态化学反应的特点599

10.1.3　超临界态化学反应在绿色化学中的作用600

10.1.4　科学问题及研究思路601

10.2　混合超临界流体性质研究601

10.2.1　混合超临界流体的概念601

10.2.2　混合近临界流体相行为及分子间相互作用601

10.2.3　反应体系的相行为608

10.2.4　超临界流体在介孔材料中的微观结构与相态611

10.3　超临界条件下的化学反应研究618

10.3.1　酯化反应和酯交换反应619

10.3.2　正戊烷异构化反应620

10.3.3　超临界二氧化碳合成碳酸二甲酯622

10.3.4　1-己烯氧化625

10.3.5　烯烃的氢甲酰化反应626

10.3.6　苯烷基化反应627

10.3.7　近临界条件下的甲苯歧化反应629

10.3.8　超临界条件下合成甲醇及低碳醇631

10.3.9　β分子筛催化甲苯与乙酸酐酰化反应研究634

10.3.10　近临界水中乙酸甲酯的水解反应635

10.3.11　超临界水中氧化脱硫反应638

10.3.12　超临界水氧化脱氮反应640

10.4　展望641

参考文献642